警方案發後大規模調閱監視器，掌握林信吾逃亡路線，沿途也採集到他的指紋，不過，林行蹤詭異，他先搭計程車到赤崁樓，又轉公車到台南市立醫院，換搭計程車到保安車站，再搭火車到新營。當天深夜11點多，林二度犯案，在新營偷了一輛機車，接著持搶來的警槍到超商搶了7千多元。
台南市警局新營分局接獲報案後，立刻派人前往採證，確認第2輛失竊機車上的指紋與第一輛失竊機車上的指紋吻合，警方不敢大意，全力調閱周邊監視器，發現林信吾隨後搭乘白牌計程車前往高雄。
警方循線找到白牌計程車車行，獲悉林信吾到高速公路九如交流道下車，高雄市警察局長林炎田立刻帶隊前往附近搜索，並調閱周邊監視器找人。
警方發現，林信吾隔天凌晨0點30分抵達九如交流道後，穿越九如一路、走進騎樓，企圖躲避監視器，到和欣客運站買車票北上。高雄警方趕到客運站，林信吾已早一步上車，經推算，當時巴士應該在高速公路嘉義路段。
警方掌握，林信吾的目的地是新竹，全車乘客包括林在內共12人，林坐在最後一排，除了1名女子在新營下車、林要在新竹下車外，其他人的目的地都是台北。
因車上有司機及其他乘客，警方不敢攔車圍捕，只能緊盯巴士的GPS定位，台南市警局刑警大隊大隊長林宏昇率專案小組共18人、開五輛車，從台南上高速公路追趕，終於在台中路段跟上這輛巴士。
當天因高速公路中部路段施工，巴士先下大雅交流道、走平面道路，警方擔心林信吾中途下車，繃緊神經，直到巴士又從豐原上高速公路，警方才鬆了一口氣，並通知新竹警方準備抓人。
為確保車上其他人的安全，警政署長黃明昭下令，一定要等巴士抵達新竹、歹徒下車後，才能抓人。
23日清晨4時36分，林信吾在和欣客運新竹站下車後，搖搖晃晃地走在人行道上，行經一輛休旅車時，車上突然跳出四名刑警將他壓制，其他50多名警察也瞬間從四面八方蜂擁而上，將他團團包圍。
警方制伏林信吾後，打開他的背包，當場查獲遭搶的警槍、2個彈匣及18顆子彈，其中一顆已經上膛。
