莫文蔚在《聲生不息·寶島季》第6集初登場，獻唱個人經典作〈忽然之間〉，在她的獨特、輕柔、慵懶又帶著淡淡憂傷聲線的感染下，帶動全場感動大合唱，後來，她加入張信哲隊，兩人合唱〈當愛已成往事〉，合音完美讓人聽得雞皮疙瘩，她笑稱，兩人等了20多年才首度合作，張信哲則虧她當年太受歡迎，當紅男歌手都在排隊搶著合作，自嘲如今熬成大哥才有了合唱的機會。
最新一集，莫文蔚與竇靖童合唱〈天黑黑〉，她形容竇靖童年紀輕輕有個性，不僅演唱技巧不俗，也非常有音樂才華，竇靖童則說：「能跟喜歡的歌手一起唱歌是幸福的事。」對於兩人全新的驚喜組合，讓網友一面倒狂讚。當晚，莫文蔚在《聲生不息·寶島季》不僅為張信哲隊獲得勝利，更連續拿下兩首觀眾票選的金曲，獲得節目頒發「金曲大滿貫」，成為節目兩季以來首位獲得此一殊榮的歌手。
不只歌聲贏得好評，莫文蔚的華麗服裝造型也成為節目吸睛的焦點之一，除了在節目初登場演唱〈忽然之間〉穿上的粉色合身亮片禮服，在獻唱〈天黑黑〉穿的深V、細肩帶黑色亮片禮服，呈現她的鉛筆般纖細手臂及腰身，與竇靖童站在一起猶如姐妹出場。
