《Dr. Brain》中李善均飾演的高世元是天才腦科學家，由於大腦構造先天異於常人，對一切都能過目不忘，但也因此無法理解他人情感，在他人眼中顯得冷酷無情。成人後他致力於腦科學領域，研究出能讀取他人大腦的技術，也有了自己的家庭，卻經常因過度投入於工作，錯過與家人相處和溝通的機會。
編導金知雲透露高世元的選角關鍵：演員必須能詮釋出枯燥冷漠的模樣，又要很矛盾地透過生硬的技術恢復自身的人性和溫暖，並與世界和解。「我很⾃然地想到李善均，他具備出⾊、能說服觀眾的表現⼒。我認為，他最能夠表演出身為一家之主的韓國男人。故事一開始世元因為特有的大腦結構，對自己或他人的情緒都沒太多感受，李善均用豐富的層次展現世元沉穩、情感匱乏的模樣，而他本人則擁有多樣魅力。」
聊到接演原因，李善均透露：「我是他的粉絲，所以很想跟他合作。另外就是能夠參與Apple TV+首部韓國原創劇集對我來說也是很大的挑戰，看了劇本後很想嘗試。」平常很重情義的他，演起完全相反的高世元真的不容易，他說：「我和導演溝通很多，沒有感情的部分要展現到什麼程度、說話口氣等等，因為如果太著重於他沒什麼情感的特色上，會讓觀眾較難進入故事裡。後來我把他定位在某種程度上學習到一些情感，整體上用比較真摯且沉穩的感覺來投入角色中。」
入行20年的他，至今仍在探索演技的可能性，「我很憂心，觀眾會不會覺得我的演技總是一成不變、或很刻意，總是覺得有那麼一點不足。但也因為這樣，演戲這件事情才如此有趣。有了目標，發現自己的不足時，會想說在下部作品中再次挑戰。演員這職業的好處，大概就是每次都會給我一些不同的新動力。」
李善均與老婆田慧振愛情長跑6年後於2009年結婚，育有二兒，夫妻倆都活躍於演藝圈最前線。田慧振在升格當媽後復出拍戲，以2014年和劉亞仁合作的電影《逆倫王朝》拿下青龍獎最佳女配角，台灣觀眾對她演出的韓劇《請輸入檢索詞WWW》《秘密森林》應特別熟悉。
他在韓國受訪時也大方聊到妻兒，透露田慧振超愛《Dr. Brain》，更坦言若能讀取他人大腦，最想知道老婆與兒子在想什麼。「我偶爾會對家人感到好奇，譬如與老婆想法不同時，或是感到困擾，那時就很想窺探她內心的想法。」劇中他一樣有家庭，自曝：「拍戲時我會想到我的兒子來入戲，因為這樣更能帶出不同情感。《Dr. Brain》描繪對兒子的歉疚、感謝的一段旅程，拍戲時我的確是想著如果真的是我兒子，我會如何面對，來控制自己的情感。」
