但隨著四海幫作風愈加強勢，1962年政府終於出手整頓，當年的四海幫因高調強勢行徑，面臨警方打壓、強制解散的危機，當時同為外省第二代的竹聯幫趁亂崛起，越過中正橋奪取四海幫北市地盤，也是竹聯首次由新北市進入台北市的勢力範圍，意外成為組織突破性發展的契機。
竹聯幫真正展露光芒、勢力擴張時期，莫過於「南強聯盟」的陳啟禮帶領大批幫眾重回竹聯幫，此舉更加壯大竹聯幫聲勢，導致後續如「南海路幫」張安樂、吳敦等人，都陸續回歸加入竹聯幫，讓竹聯聲勢大好。
1964年，竹聯幫由「楊站長」楊劍平統領，在台北市各區併吞其他外省眷村幫派勢力，當時竹聯幫成員已達500人，有「天下第一幫」的名號。1965年8月，楊劍平與三環幫發生激烈械鬥，經媒體大幅報導後，楊劍平與多位竹聯幫成員遭逮補入獄。
1968年4月，在楊劍平授意下，由「白狼」張安樂自任為「總護法」，主持竹聯幫在陽明山召開的幫務會議，將竹聯幫組織編制擴大，同時尊崇陳啟禮為「大哥」，並推舉陳為「總堂主」，模仿滿清八旗組織，除以紅、白、藍、黑、黃、灰傳統六色外，擴編成虎、豹、龍、獅、熊、鳳、狼、鳥等分支堂口，更確立堂口制度外，還大量吸收新血擴大組織規模，同時規定各分支必需上繳組織公款，確保幫務運作正常。
幫務漸進軌道的竹聯幫，後來因多起爭議事件躍上新聞版面，包括1968年7月4日「香港西餐廳事件」，「旱鴨子」陳啟禮、吳敦等八人，帶著武士刀、一把制式散彈槍，擊退本省角頭「牛埔幫」上百人而成為江湖傳奇，陳啟禮自此打響名號，成為竹聯幫的代名詞。
1970年7月，竹聯幫爆發「陳仁事件」，當時「賭博郎中」陳仁因萌生退意，涉嫌盜領組織公款後逃逸，還申請警方保護，迫使竹聯幫對陳仁發出追殺令，最後由竹聯幫成員張如虹與其他兩名同夥，公然在西門町警方保護面前刺殺陳仁，被視為幕後指使者的陳啟禮因此被捕入獄。
【鏡週刊】推出的【解密台灣黑幫】系列報導，並非鼓勵時下年輕人對黑幫有懵懂錯誤認知，甚至以加入黑幫成員為榮，報導目的實為探究台灣三大黑幫成立的歷史時空背景，隨著社會變遷有哪些演變，過去發生的血腥暴力案件，曾讓社會付出哪些成本，揭露台灣黑幫過去數十年血淋淋的爭鬥內幕，觀今鑑古。
