詹姆斯厄爾瓊斯在1970年，便演出美國史上第一個非裔重量級冠軍拳擊手電影《拳王奮鬥史》（The Great White Hope）正式在影壇闖出名號，並且活躍於劇場界。他的戲劇啟蒙是高中的英文老師，鼓勵他讀詩、寫詩，希望藉此改善他的口吃，結果成了演講比賽冠軍，甚至獲得密西根州大學的獎學金，讓他在上大學後意外發現自己演戲的天賦。
就在他於劇場界如魚得水、獲得「下一個百老匯明日之星」的評論，《拳王奮鬥史》讓他成為史上第二位獲得奧斯卡最佳男主角提名的非裔男星，意外打開他在影壇的知名度。當時正在籌備《星際大戰》的導演喬治盧卡斯（George Lucas），正在思考可以找誰來替黑武士配音，考慮到希望能有一個觀眾「聽不太出來這是誰」的人選，就這樣找上詹姆斯厄爾瓊斯。
原本只有戴上面具、以及低沉呼吸聲的黑武士，配上詹姆斯厄爾瓊斯的低沉嗓音後，他的每一句台詞都成了充滿威脅意味的武器，一字一句戳進了所有電影觀眾的心。詹姆斯事後回憶，有一次拿著卡車司機的無線電對講機來玩，結果才說沒幾句話就把眾人嚇死了，「因為在他們聽起來，那是黑武士的聲音！」此後，他就後續《星戰》系列作品替黑武士的幕後配音，直到2022年，他決定退休，於是簽署協議讓人工智慧可以使用他過去的錄音存檔、以便替黑武士配音。
1994年動畫《獅子王》，邀請他替獅王木法沙配音，再一次席捲了整個世代的大人跟小孩，詹姆斯厄爾瓊斯說：「家長都會跑來跟我講，因為我看起來一點都不像獅子，所以那些家長都會把小孩拉到旁邊悄悄說，『那個就是木法沙！』當然囉，我無法發出獅子吼，所以我就會用木法沙的語氣說，『辛巴！』」
2019年的擬真版《獅子王》，也再度請出他替木法沙配音代言。「我一開始是以最大的尊敬來處理這個角色，而不是想著替叢林之王配音，然而，當我越是這樣做，就越意識到好像做錯了什麼。」詹姆斯厄爾瓊斯回憶，「父親不見得總是偉大的，兒子當然也不是。當我們身為父親時，經常是愚蠢的。你就不過是個爸爸…。」就像《獅子王》所強調的生生不息、生命的循環，他認為就自己來說，這個循環的中心永遠都是家人。
除了讓他聲名大噪的配音以外，詹姆斯厄爾瓊斯的演員事業也多采多姿，他曾在《獵殺紅色十月》（The Hunt for Red October）、《愛國者遊戲》（Patriot Games）、《迫切的危機》（Clear and Present Danger）等3部片，扮演小說家湯姆克藍西（Tom Clancy）筆下的海軍上將格里爾，給主角提點面對詭譎多變的政治情勢。此外他在喜劇片《來去美國》（Coming 2 America）也扮演虛構的非洲某國的國王。此外，如果曾收看過CNN電視新聞頻道，整點片頭有一句英文「This is CNN」，那也是他配的音。
對於他的去世，迪士尼執行長表示：「從木法沙的溫柔智慧到黑武士的威脅，詹姆斯厄爾瓊斯為電影史上一些最偉大的角色配音。作為一位舞台劇演員，他參與近200部電影和電視作品，以獨特的指揮存在感和真正豐富的精神將故事帶入生活，給幾代觀眾留下了不可磨滅的印記。 我們代表迪士尼的所有人，向他的家人和親人表示最深切的哀悼。」
